从新中国建立起，钱三强便全身心地投入了原子能事业的开创。他在中国科学院担任了近代物理研究所的副所长、所长，并于1954年加入了中国共产党。1955年，中央决定发展本国核力量后，他又成为规划的制定人。
1960年，中央决定完全靠自力更生发展原子弹后，已兼任二机部副部长的钱三强担任了技术上的总负责人、总设计师。人们后来不仅称颂钱三强对极为复杂的各个科技领域和人才使用协调有方，也认为他领导的原子能研究所是“满门忠烈”的科技大本营。
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